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L'abbazia di Casamari è dotata di una ricca e prestigiosa biblioteca la cui graduale costituzione fu avviata fin dagli inzi della vita monastica nell'abbazia: tanto i Benedettini quanto i Cistercensi, che li sostituirono tra il 1140 e il 1152, ebbero cura di comporre preziosi volumi manoscritti ad uso liturgico e spirituale.

L'istituzione della commenda fu, però, causa della dispersione di una buona parte dei volumi - per lo più manoscritti in pergamena - che andarono ad arricchire le collezioni private delle famiglie patrizie romane cui appartenevano i cardinali commendatari; all'impoverimento del patrimonio librario della biblioteca nel '600 contribuì anche l'abate cistercense Ilario Rancati, consultore del Sant'Uffizio, il quale fece incetta di codici e documenti preziosi di molte abbazie per incrementare la biblioteca Sessoriana.

L'introduzione dei Trappisti, nel 1717, segnò la rifioritura della vita culturale nell'abbazia. Sulla scia della tradizione degli antichi amanuensi del Medioevo, i monaci Trappisti copiarono molti libri liturgici e compilarono interessanti cronache del monastero del '700 e dell''800, molte delle quali conservate nell'archivio.

Con la soppressione napoleonica degli Istituti monastici e la conseguente espulsione dei monaci da Casamari (1811), i libri della biblioteca e i documenti di archivio furono conservati a Veroli per tre anni, durante il quale periodo molti libri e vari documenti furono trafugati, irrimediabilmente rovinati, mutilati e sgualciti.

Dopo queste tragiche vicende, l'archivio si arricchì di preziose testimonianze storiche e i volumi della biblioteca ricevettero un riordino e una catalogazione per merito del monaco Colombano Longoria.

Durante i moti di liberazione che portarono alla proclamazione del Regno d'Italia, il timore che il patrimonio librario venisse depredato spinse i monaci di Casamari a nascondere manoscritti, codici, incunaboli e libri rari nelle case dei coloni circostanti; molti volumi vennero restituiti deteriorati dall'umidità, lacunosi o andarono dispersi.

Nel saccheggio perpetrato dalle truppe piemontesi nel 1861, la biblioteca corse il rischio di essere incendiata: solo l'intervento tempestivo di un ufficiale riuscì a distogliere i soldati dall'insano proposito.

Nel 1873, con la confisca dei beni immobili degli enti morali ed ecclesiastici, le biblioteche dei monasteri divennero proprietà del nuovo Regno d'Italia. Il 5 luglio, gli agenti inviati dal commissario governativo di Veroli registrarono nell'inventario e timbrarono i 1692 libri di cui era allora dotata la biblioteca. Nell'anno successivo, con decreto ministeriale, l'abbazia di Casamari fu riconosciuta monumento nazionale e affidata in custodia agli stessi monaci.

Con regio decreto del 1907, il regolamento delle biblioteche pubbliche governative fu esteso a quelle annesse ai monumenti nazionali: da allora è il ministero statale  competente ad interessarsi della biblioteca di Casamari, pur riservandone la direzione alla comunità monastica.

Dall'originaria collocazione in una sala dell'ala orientale del monastero, i libri - il cui numero ammonta oggi a circa 70.000 - sono stati sistemati nell'antico refettorio dei fratelli conversi, un'enorme salone lungo 25 metri, largo 10 e alto 30, e nei locali un tempo occupati dal molino e dal frantoio.